常州大学张含、周子尧教授，中科院合肥物质院郝林研究员，中国科学技术大学廖昭亮教授等人发表题为 “ Water-Assisted Exfoliation of HfO2-Based Membrane for Flexible Robust Ferroelectric Synaptic Transistors于Advanced Science上。

1月28日该论文发表Advanced Science

https://doi.org/10.1002/advs.202523654

文章的第一作者为常州大学张含教授；常州大学周子尧教授，中科院合肥物质院郝林研究员，中国科学技术大学廖昭亮教授为论文的共同通讯作者。

本研究提出一种“水辅助剥离”策略，成功制备出柔性、自支撑的HfO₂基铁电异质膜（BTO/HZO/BTO），并将其用于构建低功耗、柔性铁电场效应晶体管（FEFET）以模拟生物突触功能。通过在HZO层上下引入柔性BaTiO₃（BTO）缓冲层，并采用水溶性Sr₄Al₂O₇（SAO）作为牺牲层，整个异质结构可在纯水中快速剥离，形成厚度仅60 nm、尺寸达毫米级的柔性铁电膜。该膜可反复转移至刚性或柔性基底，表现出稳定的铁电回滞、低电压操作（±0.5 V）、优异的弯曲耐受性（弯曲半径2 cm）以及低能耗突触响应（~60 fJ/事件）。基于该膜构建的突触晶体管成功模拟了短期/长期可塑性（STP/LTP）、配对脉冲易化（PPF）等生物突触行为，并在 reservoir computing（RC）框架下实现了心电图（ECG）心律失常分类（准确率98.99%）和手写数字识别（准确率81.67%），性能媲美LSTM但训练复杂度降低两个数量级。该研究为柔性氧化物铁电材料在神经形态计算中的应用提供了新路径，展示了高κ、高耐久、低功耗的柔性人工突触平台。

背景

柔性电子器件在可穿戴健康监测、人工皮肤、生物信号处理等领域需求日益增长。传统柔性材料多依赖有机半导体或聚合物，虽然具备良好柔性，但在热稳定性、介电性能、微纳加工兼容性方面存在局限。相比之下，氧化物材料如HfO₂具有高介电常数、优异铁电性、良好热稳定性和CMOS兼容性，已成为非易失存储器和神经形态器件的核心材料。然而，HfO₂基薄膜通常脆性大、厚度薄，难以直接应用于柔性系统。尽管近年来通过酸蚀或支撑层辅助剥离实现了部分柔性化，但酸蚀工艺不环保，且单层HZO柔性差、易碎裂，难以实现多次转移与集成。因此，开发一种环保、可控、可扩展的柔性HfO₂基铁电膜制备方法，并将其用于低功耗柔性突触器件，成为当前研究的关键挑战。

主要内容

本研究提出一种“水辅助剥离”策略，成功制备出柔性自支撑铁电异质膜。该膜由两层10 nm BaTiO₃（BTO）夹一层40 nm Hf₀.₅Zr₀.₅O₂（HZO）构成，总厚度仅60 nm，底部采用35 nm水溶性Sr₄Al₂O₇（SAO）作为牺牲层。整个结构通过脉冲激光沉积（PLD）在SrTiO₃（STO）基底上外延生长，BTO层不仅提供柔性缓冲，还通过应变诱导稳定HZO的正交铁电相（o-phase）。异质结构生长完成后，仅需将其浸入纯水中，SAO层迅速溶解，PDMS支撑层即可将完整膜剥离并转移至任意基底（如SiO₂/Si、PET、ITO/PET等）。XRD结果显示，剥离前后HZO的[111]衍射峰清晰可见，证实其铁电相结构完整保留。STEM图像显示各层界面清晰、无元素互扩散，表明高质量外延生长。

该柔性膜被用于构建顶栅结构的铁电场效应晶体管（FEFET），其中HZO作为栅介电层，硅基底作为背栅，金电极作为源漏。器件表现出典型的铁电回滞行为，在±0.5 V至±4 V范围内均可观察到明显回滞，且在20天测试中性能无衰减，显示出优异的稳定性。器件在弯曲半径为2 cm的条件下仍保持正常工作，表明其具备良好的机械柔韧性。

在神经形态功能方面，该FEFET被用作电容式突触器件。通过调节栅极电压脉冲的幅度与宽度，器件可模拟生物突触的短期可塑性（STP）与长期可塑性（LTP）。当施加4 V、0.8 s脉冲时，器件输出电压逐渐增强并维持，表现出LTP特征；而当脉冲宽度缩短至0.2 s时，输出迅速衰减，表现为STP。配对脉冲易化（PPF）测试显示，当两个50 ms脉冲间隔为50 ms时，第二脉冲响应比第一脉冲增强约14%，且随间隔时间增加呈双指数衰减，时间常数分别为0.02 s和9.77 s，分别对应快速与慢速突触动力学，表明器件具备多时间尺度信息处理能力。

为进一步验证其计算能力，作者将该突触器件用于 reservoir computing（RC）框架下的两项任务：心电图（ECG）心律失常分类和MNIST手写数字识别。在ECG任务中，MIT-BIH数据库中的五种心律类型（正常、房性早搏、室性早搏、左束支阻滞、右束支阻滞）被预处理为4 V电压脉冲序列，输入至器件模型中，输出电压经采样后用于线性回归分类。结果显示，该RC系统在心律失常分类任务中达到98.99%的准确率，与LSTM（99.32%）相当，但训练时间减少一个数量级，训练参数减少两个数量级，能耗仅为~60 fJ/事件。在MNIST任务中，28×28图像被转化为280点电压脉冲序列，输入至器件模型后，RC系统在手写数字识别中达到81.67%的准确率，虽略低于LSTM（84.33%），但响应速度更快，适用于高速特征提取场景。

实验细节概括

异质结构采用脉冲激光沉积（PLD）在(110)取向的SrTiO₃基底上生长，激光源为KrF（248 nm），SAO、HZO、BTO的激光能量密度分别为2、1.3、1.25 J/cm²，氧分压分别为5.7×10⁻⁵、0.1、0.03 mbar，基底温度750 °C，生长速率2 Hz。生长过程通过RHEED实时监控，生长完成后以10 °C/min降温至室温。剥离前，在膜表面旋涂PDMS保护层，随后浸入去离子水中，SAO层在数分钟内完全溶解，PDMS即可将完整膜剥离并转移至目标基底。TEM样品通过FIB制备，STEM成像在300 kV下进行，配备EDS探测器，收敛角25 mrad，HAADF收集角50–200 mrad。器件电极通过光刻定义，源漏金电极厚度40 nm，沟道尺寸400 μm × 80 μm。电学测试在Keithley 4200源表上进行，环境条件为室温、空气。弯曲测试使用自制弯曲台，弯曲半径最小为2 cm。RC模拟中，ECG输入信号经小波去噪、特征提取、掩码处理后转化为4 V电压脉冲，每心跳对应40点脉冲， reservoir状态通过40点采样提取，分类通过线性回归完成。MNIST图像被压缩为28×28，像素值归一化至0–1，经784×280掩码矩阵映射为280点电压脉冲，脉冲宽度50 ms，间隔50 ms，输出经280点采样后用于分类。

创新点

首次提出“水辅助剥离”策略，实现柔性自支撑HfO₂基铁电异质膜的环保、可扩展制备，无需酸蚀。

引入BTO缓冲层，既提供柔性又通过应变诱导稳定HZO铁电相，解决柔性性与铁电性不可兼得的矛盾。

构建基于柔性HZO的FEFET突触器件，实现毫伏级操作、低能耗（~60 fJ/事件）与弯曲耐受性（R=2 cm）。

成功模拟STP/LTP、PPF等多种生物突触行为，具备双时间尺度动力学（τ₁=0.02 s，τ₂=9.77 s）。

在 reservoir computing 框架下实现ECG心律失常分类准确率98.99%，MNIST手写数字识别准确率81.67%，训练复杂度比LSTM低两个数量级。

提出可转移、可层叠的柔性铁电膜平台，兼容刚性/柔性基底及2D材料，为柔性神经形态计算提供通用技术路径。

结论

本研究通过水辅助剥离技术成功制备出柔性自支撑BTO/HZO/BTO铁电异质膜，并将其用于构建低功耗、柔性FEFET突触器件。该器件不仅具备稳定的铁电回滞、低电压操作和优异的弯曲耐受性，还能有效模拟生物突触的多种可塑性行为。在系统层面，基于该器件的 reservoir computing 框架在ECG分类和MNIST识别任务中表现出高准确率与低训练复杂度，展示了其在边缘计算和柔性神经形态系统中的巨大潜力。该研究为柔性氧化物铁电材料在人工智能硬件中的应用提供了新思路，推动了柔性电子与神经形态计算的深度融合。

突触晶体管的结构与表征。(a)独立式HZO电容突触示意图。(b,c)独立式HZO薄膜的制备流程。(d)BTO/HZO/BTO/SAO/STO堆叠的HAADF-STEM图像，显示清晰的HZO/BTO界面。(e-f)衬底上异质结构的XRD图谱(e)及转移至PDMS后的XRD图谱(f)；图f插图为2×5mm独立薄膜的光学图像。(g)驱动电压从±4V降至±0.5V时测量的VOUT-VIN迟滞回线，插图为-0.01至0.01V范围的局部放大视图。

铁电晶体管中突触可塑性与动态调制的仿真。(a)BTO/HZO/BTO铁电场效应晶体管(FEFET)随脉冲幅度变化的突触响应。(b)脉冲宽度变化时的突触响应。(c)输入电压Vin=4V时的成对脉冲易化(PPF)现象。(d-g)不同脉冲序列下突触器件的实验与理论响应。示意图中黑白像素分别代表4V和0V脉冲，每个像素的脉冲宽度与间隔均为100ms。

面向ECG心律失常分类与边缘健康监测的仿生储备计算系统。(a)基于HZO突触器件的心电信号解析示意图。(b)输入ECG波形。(c)转换后的电压输入信号。(d)突触器件的输出电压响应。(e)储备计算(RC)与长短期记忆网络(LSTM)的准确率对比。(f)RC对不同心律失常亚型的分类准确率。(g)LSTM对不同心律失常亚型的分类准确率。

基于储层计算的MNIST数据集视觉模式识别。(a)手写数字6和8的28×28灰度图像示例。(b)归一化至0-1V范围的对应电压输入。(c)输入信号的线性变换。(d)HZO基突触器件的输出响应。(e)储层计算与长短期记忆网络的识别准确率对比。

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